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在目前各類儲能裝置中，電池和充電機(jī)充電超級電容器分別代表了兩種領(lǐng)先的電化學(xué)儲能技術(shù)。具有高能量密度的鋰電池已經(jīng)廣泛應(yīng)用于消費(fèi)類電子產(chǎn)品，但由于電池在高功率運(yùn)行時會產(chǎn)生熱量和枝晶，存在著嚴(yán)重的安全問題。相比之下，充電機(jī)充電超級電容器卻可以安全地提供高功率和快速充電，并且具備良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在某些應(yīng)用中可以替代電池。但其自身也存在著其他問題，比如遠(yuǎn)低于電池的能量密度，大大限制了其應(yīng)用。目前一種解決充電機(jī)充電超級電容器能量密度低這一問題的方案之一就是開發(fā)充電機(jī)充電非對稱超級電容器，比如將雙電層充電機(jī)充電電容器的一個碳材料電極置換為具有贗電容儲能特征的電極，這樣充分利用兩個電極的電位窗口，拓寬器件整體的電壓視窗，從而提高充電機(jī)充電超級電容器的能量密度。因此，經(jīng)過合理設(shè)計的充電機(jī)充電非對稱超級電容器可以在不犧牲功率密度和循環(huán)穩(wěn)定性的情況下，提高能量密度，以用于需要以高功率存儲和輸送能量的應(yīng)用。
【成果簡介】

為了全面概述當(dāng)前充電機(jī)充電非對稱超級電容器的設(shè)計與機(jī)理，劍橋大學(xué)邵元龍博士后、東華大學(xué)王宏志教授、加州大學(xué)洛杉磯分校Bruce Dunn教授和Richard B. Kaner教授在Chemical Reviews發(fā)表了一篇題為“Design and Mechanisms of Asymmetric Supercapacitors”的綜述文章。該綜述先闡述了充電機(jī)充電非對稱超級電容器的能量存儲機(jī)制和性能評價標(biāo)準(zhǔn)，然后介紹了電極材料在設(shè)計和制備方面的前沿進(jìn)展以及不同類別充電機(jī)充電非對稱超級電容器的結(jié)構(gòu)，最后強(qiáng)調(diào)了目前面臨的諸多關(guān)鍵挑戰(zhàn)，并提出了未來提高充電機(jī)充電非對稱超級電容器電化學(xué)性能的研究發(fā)展方向。
【圖文導(dǎo)讀】

1、充電機(jī)充電超級電容器的歷史發(fā)展歷程


充電機(jī)充電超級電容器的歷史發(fā)展歷程示意圖

2.充電機(jī)充電超級電容器的基礎(chǔ)知識

2.1充電機(jī)充電超級電容器的背景及其與電池的區(qū)別


充電機(jī)充電超級電容器分類圖


典型充電機(jī)充電超級電容器和典型電池的電化學(xué)行為對比：（a, b）循環(huán)伏安曲線；（c, d）恒電流充放電曲線。（ESR：等效串聯(lián)電阻）


將充電機(jī)充電超級電容器與電池區(qū)分開來的一個主要電化學(xué)特征是：充電機(jī)充電超級電容器在恒電流充電時電壓總是存在線性增加（或放電時減小），電荷存儲（釋放）自充電機(jī)充電超級電容器電極。在電勢掃描中，充電機(jī)充電超級電容器通常顯示出與電勢無關(guān)的電容。因此，充電機(jī)充電超級電容器的CV曲線應(yīng)保持矩形，而在充電/放電過程中電流幾乎恒定。另一方面，電池顯示突出和分離的峰值，具有顯著的法拉第反應(yīng)。充電機(jī)充電超級電容器的恒電流充放電（GCD）曲線呈現(xiàn)具有恒定斜率值的傾斜形狀。相比之下，電池通常在恒定電壓階段表現(xiàn)出相對平坦的充電/放電平臺。同時，對于需要恒定輸出電壓的應(yīng)用，充電機(jī)充電超級電容器需要與DC-DC轉(zhuǎn)換器集成，以調(diào)節(jié)和穩(wěn)定輸出電壓。

2.2雙電層充電機(jī)充電電容器與贗充電機(jī)充電電容器

雙電層電容和不同類型贗電容電極的電荷存儲機(jī)制示意圖


能量儲存材料的電化學(xué)行為的依賴性是顆粒尺寸的函數(shù)

2.3電容式充電機(jī)充電非對稱超級電容器與混合充電機(jī)充電電容器


電池、電容式充電機(jī)充電非對稱超級電容器和混合充電機(jī)充電電容器的典型CV和GCD曲線示意圖

電池的CV和GCD曲線表現(xiàn)出明顯的法拉第峰和充放電平臺。相比之下，對于電容式充電機(jī)充電非對稱超級電容器，兩個電極都顯示電容特性，從而產(chǎn)生理想的矩形CV曲線和三角形GCD曲線?；谌娙蓦姌O的電容式充電機(jī)充電非對稱超級電容器的電化學(xué)性能可以根據(jù)從ΔQ/ΔU比導(dǎo)出的電容來評估。對于混合充電機(jī)充電電容器，電容式電池和電池型電極都已組合成一個器件，整個器件的CV和GCD曲線可以表現(xiàn)出更多類似電容的行為，與理想的電容特性明顯偏離。

2.4電解質(zhì)

通常，充電機(jī)充電超級電容器使用的電解質(zhì)通常分為三種類型：（i）水溶液，（ii）有機(jī)溶劑，和（iii）離子液體，即純液體鹽。

2.5贗電容電極材料電位窗口的熱力學(xué)與動力學(xué)考慮

水性電解質(zhì)中不同贗充電機(jī)充電電容器材料的水和電位窗口的電化學(xué)穩(wěn)定性范圍（vs SHE）的示意圖

贗充電機(jī)充電電容器電位范圍可能會隨著不同電解質(zhì)（pH或離子類型）和活性材料結(jié)構(gòu)（晶相或粒徑）而變化。理論電容可能不是最大電容，特別是對于一些多孔的，高表面積的法拉第電極材料。眾所周知，由于氧官能團(tuán)的法拉第反應(yīng)性，碳充電機(jī)充電超級電容器可能表現(xiàn)出1-5％的電容作為贗電容。而一些活性材料甚至可以更高，這取決于它們的氧官能團(tuán)含量。類似地，贗充電機(jī)充電電容器總是表現(xiàn)出一些EDLC成分，通常約為5-10％，與其電化學(xué)可接觸的界面面積成比例。因此，充電機(jī)充電超級電容器材料的實(shí)際電容應(yīng)該是贗電容和雙電層電容貢獻(xiàn)的總和。

2.6全電池電壓


水系電池電位窗口的示意圖

3.實(shí)驗評估的原理與方法

3.1單電極的電容計算

對于單個電極，電容是關(guān)鍵參數(shù)，其反映了存儲在給定電壓下的電荷，更具體地說，總電荷存儲能力。

3.2充電機(jī)充電非對稱超級電容器的電容和能量密度

對于完整器件，還可以根據(jù)CV，GCD和EIS測量來預(yù)估關(guān)鍵參數(shù)，例如電容，ESR，工作電壓以及隨后的時間常數(shù)，能量密度和功率密度。

3.3兩個電極間的電荷平衡原理


（a）純石墨烯和石墨烯/ MnO2電極的CV曲線；
（b）石墨烯//石墨烯/ MnO2充電機(jī)充電非對稱超級電容器的CV曲線

3.4功率密度與等效串聯(lián)電阻（ESR）


（a）通過雙電極記錄的阻抗譜；
（b）與充電機(jī)充電超級電容器ESR相關(guān)的電位下降vs不同的放電電流密度

4.基于水性電解質(zhì)的充電機(jī)充電非對稱超級電容器

4.1水系電容式充電機(jī)充電非對稱超級電容器

4.1.1 RuO2基充電機(jī)充電非對稱超級電容器


LSG / RuO2 //活性炭充電機(jī)充電非對稱超級電容器

4.1.2 MnO2基充電機(jī)充電非對稱超級電容器


石墨烯水凝膠// MnO2 Ni泡沫充電機(jī)充電非對稱超級電容器


柔性充電機(jī)充電非對稱超級電容器：石墨烯/ MnO2自支撐薄膜作為正極，石墨烯/ Ag多孔膜作為負(fù)極


激光涂覆與選擇性電沉積相結(jié)合制備LSG-MnO2基充電機(jī)充電非對稱超級電容器

4.2基于法拉第電容材料的水系混合充電機(jī)充電電容器

4.2.1用于水系混合充電機(jī)充電電容器的金屬氧化物（或氫氧化物）基電極


Ni/NiO電極；Ni(OH)2//活性碳電極；β-Co(OH)2電極

4.2.2用于水系混合充電機(jī)充電電容器的混合過渡金屬基電極


CoO@PPy//活性碳電極

4.3用于水系混合充電機(jī)充電電容器的法拉第材料/碳復(fù)合電極


（a-c）Ni(OH)2/石墨烯//石墨泡沫混合充電機(jī)充電電容器；
（d）C/CoNi3O4電極材料；
（e）Ni-Co-S電極材料


NiCo2O4/石墨烯電極

4.4所有基于氧化還原電極的電容式充電機(jī)充電非對稱超級電容器

MnO2 NWs//Fe2O3 NTs準(zhǔn)固態(tài)柔性充電機(jī)充電非對稱超級電容器

5.基于氧化還原活性電極的非水系充電機(jī)充電非對稱超級電容器

5.1鋰離子充電機(jī)充電電容器

鋰離子充電機(jī)充電電容器的GCD曲線和循環(huán)穩(wěn)定性測試

5.2鈉離子充電機(jī)充電電容器  
                   
由于常用的鋰價格不斷上漲，相對廉價的鈉引起了注意。第一個鈉離子充電機(jī)充電電容器采用的是V2O5納米線/ CNT混合電極，其中Na+嵌入/脫嵌過程可用方程式V2O5 + xNa+ + xe? ? NaxV2O5表達(dá)。

6.其他充電機(jī)充電非對稱超級電容器

6.1基于雙電層電容的充電機(jī)充電非對稱超級電容器 
（a）用于測試基于電解質(zhì)的充電機(jī)充電非對稱超級電容器的裝置示意圖；
（b）整個電池（黑色），對電極（紅色）和工作電極（藍(lán)色）的相應(yīng)CV曲線；
（c）用EMI-TFSI和EMI-BF4（20%）的混合物組裝的電池的CV曲線；
（d）離子液體電解質(zhì)中包含的離子模型，包括EMI +，TFSI-和BF4-

6.2基于不同氧化還原官能團(tuán)的充電機(jī)充電非對稱超級電容器 
（a）基于三電極體系的CV曲線，其中活性炭Aox和Box在1mol L-1 H2SO4中；
（b）1mol L-1 H2SO4中不對稱Aox / Box充電機(jī)充電電容器的GCD曲線，以及具有Hg / Hg2SO4參比電極的Aox正極和Box負(fù)極的潛在變化；
（c）Ragone圖；
（d）循環(huán)穩(wěn)定性測試


6.3表面電荷優(yōu)化 

調(diào)節(jié)E0V時正負(fù)電化學(xué)電位變化。調(diào)節(jié)E0V可同時增加比容量和工作電壓，從而提高能量密度。

7.氧化還原活性電解質(zhì)基混合充電機(jī)充電電容器

（a）氧化還原活性電解質(zhì)基充電機(jī)充電超級電容器的器件結(jié)構(gòu)和電荷存儲機(jī)制示意圖；
（b）候選氧化還原電對的氧化還原電位

7.1含氧化還原電解質(zhì)的混合充電機(jī)充電電容器中的電荷存儲機(jī)制

電極表面陰離子物質(zhì)吸附和氧化還原反應(yīng)的電荷儲存
（a）1mol L-1 KI氧化還原活性電解質(zhì)中活性炭正極和負(fù)極的CV曲線；
（b）相同系統(tǒng)的GCD曲線，電流密度為0.5 A g-1

7.2基于兩種氧化還原電解質(zhì)的混合充電機(jī)充電電容器
基于兩種氧化還原電解質(zhì)的混合充電機(jī)充電電容器的電化學(xué)性能

具有兩種氧化還原活性物質(zhì)的離子液體電解質(zhì)，當(dāng)用于充電機(jī)充電非對稱超級電容器時能夠改善電荷存儲
【小結(jié)】
充電機(jī)充電非對稱超級電容器的未來發(fā)展目標(biāo)是在不損害高功率密度的情況下提高能量密度。不同法拉第電容材料的組合應(yīng)該是一種可行的方法，但仍需要更深入地了解其協(xié)同相互作用以確保優(yōu)化的電容性能。作者在此總結(jié)了一些未來的研究發(fā)展方向：
電荷存儲機(jī)制（雙電層電容和贗電容）需要進(jìn)一步研究和理解；
尋找新材料對于開發(fā)具有更強(qiáng)電化學(xué)性能的先進(jìn)充電機(jī)充電非對稱超級電容器至關(guān)重要；
電解質(zhì)優(yōu)化對于優(yōu)化充電機(jī)充電非對稱超級電容器的整體電化學(xué)性能也同樣重要；
除了常見的Li和Na離子充電機(jī)充電電容器之外，還可以探索其他土壤蘊(yùn)含豐富的金屬離子；
先進(jìn)技術(shù)（如SANS、SAXS等）和原位實(shí)驗（如原位X射線衍射等）對于研究雙電層電容和贗電容的復(fù)雜界面過程至關(guān)重要；
理論建模和計算模擬可以提供一種有效的方法來了解活性材料結(jié)構(gòu)、離子潤濕性能和運(yùn)輸動力學(xué)；
未來充電機(jī)充電超級電容器設(shè)計將聚焦于器件創(chuàng)新以及多功能集成；
需關(guān)注一個常被忽略的重要因素——充電機(jī)充電超級電容器的自放電現(xiàn)象。