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在充放電過程中，電極材料的各向異性膨脹和收縮是限制充電機(jī)充電鋰離子蓄電池循環(huán)壽命的主要原因之一。鋰離子的嵌入/脫出使得電極材料發(fā)生各向異性的膨脹和收縮，導(dǎo)致電極材料初始晶粒產(chǎn)生裂紋，進(jìn)而產(chǎn)生破碎粉化，并最終引起材料的性能失穩(wěn)和損壞。因此，緩解晶粒各向異性膨脹和收縮而產(chǎn)生的應(yīng)力，抑制或避免材料在長時(shí)循環(huán)過程中的破碎粉化為獲得高穩(wěn)定性電極材料提供了關(guān)鍵思路。合理的結(jié)構(gòu)形貌設(shè)計(jì)可以較好的減弱因材料結(jié)構(gòu)變化而產(chǎn)生的應(yīng)力，保持材料在充放電循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。同時(shí)，由較小的納米晶粒構(gòu)成的軟團(tuán)聚體被證明能夠有效的緩解晶粒收縮膨脹產(chǎn)生的應(yīng)力，維持電極材料在鋰離子嵌入/脫出過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

【成果簡介】
近日，北京理工大學(xué)材料學(xué)院金海波教授團(tuán)隊(duì)的趙永杰副教授、北京郵電大學(xué)郝亞楠博士以及德州大學(xué)奧斯汀分校李玉濤博士合作，采用高能球磨和冷凍干燥法制備石墨烯包覆T-Nb2O5納米顆粒的軟聚體材料（石墨烯/T-Nb2O5）。該材料作為充電機(jī)充電鋰離子蓄電池負(fù)極材料表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率循環(huán)性能。在1 C（200 mA g-1）倍率下經(jīng)過700次充放電循環(huán)仍然保持了222 mA h g-1的比容量。同時(shí)，在超高倍率（10 C）經(jīng)1600次充放電循環(huán)仍然獲得了163 mA h g-1的比容量。該研究成果發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces上，論文題目為“Neat Design for the Structure of Electrode To Optimize the Lithium-Ion Battery Performance”，第一作者為北京理工大學(xué)材料學(xué)院趙永杰博士，北京郵電大學(xué)郝亞楠博士和北京理工大學(xué)金海波教授為共同通訊作者。

【圖文導(dǎo)讀】


圖1材料的結(jié)構(gòu)表征結(jié)果
(a)T-Nb2O5納米顆粒的SEM圖片; (b)T-Nb2O5納米顆粒的TEM圖片; (c)T-Nb2O5納米顆粒的高分辨TEM圖片; (d) 石墨烯/T-Nb2O5的SEM圖片; (e) 石墨烯/T-Nb2O5的TEM圖片; (f) 石墨烯/T-Nb2O5的高分辨TEM圖片;  (g) T-Nb2O5納米顆粒及石墨烯/T-Nb2O5的XRD; (h) 氧化石墨烯, T-Nb2O5納米顆粒及石墨烯/T-Nb2O5的拉曼譜圖; (i) 石墨烯/T-Nb2O5的C 1s XPS譜圖, 插圖為氧化石墨烯的C 1s XPS譜。


圖2 材料電化學(xué)性能表征結(jié)果
(a)循環(huán)伏安曲線; (b) 1 C倍率下的電壓-電容曲線; (c)與(b)相對應(yīng)的dQ/dV-V曲線; (d)倍率曲線; (e)在1 C倍率下的循環(huán)曲線; (f) 在10 C倍率下的循環(huán)曲線。


充放電機(jī)理分析表征
(a)不同掃描速率循環(huán)伏安曲線; (b)氧化還原峰值電流和掃描速率的對數(shù)曲線; (c)不同電位下電流i與掃描速率v的關(guān)系曲線: i/v1/2- v1/2; (d)電容控制過程對比容量的貢獻(xiàn)分析曲線; (e)Nyquist譜圖; (f)700次充放電循環(huán)后和初始情況Nyquist譜圖對比; (g) 第5次充放電循環(huán)電壓-比容量曲線; (h) 不同充放電程度的非原位XRD表征。


充放電過程中形貌結(jié)構(gòu)表征與機(jī)理示意圖
(a)充放電循環(huán)前電極的SEM圖; (b)5000次充放電循環(huán)后電極SEM圖; (c) 與(b)相對應(yīng)的EDX譜和元素分布圖; (d) 1000次循環(huán)后石墨烯/ T-Nb2O5的TEM圖和高分辨TEM圖; (e) 2000次循環(huán)后石墨烯/ T-Nb2O5的TEM圖和高分辨TEM圖; (f) 5000次循環(huán)后石墨烯/T-Nb2O5的TEM圖和高分辨TEM圖; (g) T-Nb2O5納米顆粒的充放電機(jī)理示意圖; (h) 石墨烯/T-Nb2O5的充放電機(jī)理示意圖。

【小結(jié)】
該研究通過高能球磨和冷凍干燥法制備出石墨烯/T-Nb2O5復(fù)合材料，獲得了一種高倍率、高循環(huán)穩(wěn)定性的充電機(jī)充電鋰離子蓄電池負(fù)極材料。分析表明，該復(fù)合結(jié)構(gòu)可以有效的緩解電極材料在長循環(huán)過程中的粉化破碎現(xiàn)象，提供穩(wěn)定的電荷擴(kuò)散和傳遞通道，同時(shí)增強(qiáng)了材料的界面電容儲鋰性能，為材料的高倍率穩(wěn)定性提供了優(yōu)異的條件。該工作為制備高性能電極材料提供很好的參考和思路，同時(shí)對于開發(fā)新型、穩(wěn)定、兼具高能量密度和高功率密度的充電機(jī)充電鋰離子蓄電池具有重要意義。