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充電機(jī)充電燃料電池作為熱點(diǎn)新能源之一，因其眾多優(yōu)勢(shì)，有著廣闊的發(fā)展前景。然而在充電機(jī)充電燃料電池中，貴金屬鉑仍然是應(yīng)用最廣泛的電催化氧還原催化劑，價(jià)格、活性和穩(wěn)定性目前是限制充電機(jī)充電燃料電池大規(guī)模商用的主要因素。二維材料和單原子材料催化劑因其獨(dú)特的形貌和電子結(jié)構(gòu)等特點(diǎn)，近年來(lái)引發(fā)了科技界在催化等領(lǐng)域廣泛的興趣和研究。雖然單原子催化劑能夠極大地有效利用貴金屬原子，達(dá)到降低成本的目的，然而目前的大部分單原子催化劑由于負(fù)載量低等原因，單原子在基底上分布量少且互相之間長(zhǎng)距離孤立存在，造成它們?cè)谀承┐呋磻?yīng)當(dāng)中不能提供足夠的反應(yīng)位點(diǎn)，如充電機(jī)充電燃料電池陰極電催化氧還原反應(yīng)（ORR），通常需要至少兩個(gè)鄰位鉑原子進(jìn)行有效協(xié)同作用以促進(jìn)高效四電子反應(yīng)的進(jìn)行。 目前已有的關(guān)于低負(fù)載量Pt單原子催化劑由于其相互之間不能協(xié)同作用，通常展現(xiàn)出以兩電子進(jìn)行的氧還原方式。另外，目前二維金屬材料的制備并應(yīng)用于ORR的報(bào)道也較少，同時(shí)，含鉑催化劑易于在反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生一氧化碳中毒現(xiàn)象，影響穩(wěn)定性和實(shí)用效果。


基于此，發(fā)展一種既能保持單原子高效原子利用率特點(diǎn)，又能相互之間協(xié)同作用的以保證充電機(jī)充電燃料電池四電子氧還原反應(yīng)高效進(jìn)行的高負(fù)載量鉑原子級(jí)催化劑顯得尤為重要。


【成果簡(jiǎn)介】


近日，上海交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院、上海交大氫科學(xué)中心鄧濤團(tuán)隊(duì)的鄔劍波特別研究員與上海交通大學(xué)密西根學(xué)院朱虹、美國(guó)加州大學(xué)爾灣分校潘曉晴教授（共同通訊作者）等團(tuán)隊(duì)合作，制備了高負(fù)載量(6.7%)鉑原子鄰近分布的鐵鉑納米片原子級(jí)催化劑。該原子級(jí)催化劑不僅保持了常規(guī)單原子催化劑所具有的高效原子利用率等特點(diǎn)，而且鉑原子之間能夠?qū)崿F(xiàn)鄰位分散，進(jìn)而相互協(xié)同作用于氧分子，進(jìn)行高效的充電機(jī)充電燃料電池氧還原反應(yīng)，質(zhì)量活性約為商業(yè)鉑催化劑的7倍，同時(shí)，超薄的二維納米片結(jié)構(gòu)有利于鉑原子的高負(fù)載量和鉑原子在催化過(guò)程中的充分暴露與利用。另外，研究發(fā)現(xiàn)，該催化劑展現(xiàn)出極強(qiáng)的抗一氧化碳毒化性能，經(jīng)過(guò)一氧化碳毒化測(cè)試之后，該催化劑仍能保持95.38%的活性，而商業(yè)鉑催化劑僅為13.76%。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nano Letters上，論文題為“Neighboring Pt Atom Sites in an Ultrathin FePt Nanosheet for the Efficient and Highly CO-Tolerant Oxygen Reduction Reaction”。該論文的第一作者為上海交通大學(xué)博士生陳文龍，美國(guó)加州大學(xué)爾灣分校的高文旆博士為共同第一作者。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1 鉑鐵納米片的形貌和結(jié)構(gòu)表征

(a) 鉑鐵納米片的低倍TEM圖像
(b) 典型鉑鐵納米片的HAADF-STEM表征圖像
(c) 納米片的高倍TEM圖像
(d) FFT衍射圖，插圖為以得到的IFFT圖像
(e) 典型納米片的AFM圖像以及對(duì)應(yīng)的厚度表征圖

圖2 納米片精細(xì)結(jié)構(gòu)的表征

(a-b) FePt NSs，Pt foil和PtO2的XANES和EXAFS表征
(c) FePt NSs的EDX分布圖像
(d-f) 典型FePt NS中不同區(qū)域的球差校正HAADF-STEM圖像
(g-i) 在（d-f）中對(duì)應(yīng)區(qū)域的HAADF圖像放大圖
(j-l) 在（g-i）圖中對(duì)應(yīng)區(qū)域的Pt原子線掃強(qiáng)度表征

圖3 Pt鄰位原子級(jí)催化劑的氧還原催化活性表征

(a) 催化劑的CV表征
(b) 不同催化劑在O2和CO切換通入條件下的i-t曲線
(c) 一氧化碳毒化測(cè)試前后的ORR LSV曲線
(d) CO測(cè)試前后的催化劑活性對(duì)比
(e-f) 不同轉(zhuǎn)速條件下的LSV曲線和Koutecky-Levich曲線
(g) 持續(xù)氧氣通入條件下加入CO的i-t測(cè)試曲線
(h) CO stripping曲線

圖4 DFT模擬計(jì)算表征

(a-b) FePt和Pt的DOS結(jié)果
(c-f) FePt和Pt不同位點(diǎn)的吸附能


【小結(jié)】
該研究制備了具有鄰位分散的原子級(jí)催化劑，在保留單原子催化劑眾多優(yōu)點(diǎn)的基礎(chǔ)上，同時(shí)保證了原子間能夠在近距離內(nèi)進(jìn)行協(xié)同作用，從而增強(qiáng)充電機(jī)充電燃料電池中氧還原反應(yīng)的進(jìn)行，也進(jìn)一步增強(qiáng)了抗一氧化碳毒化的特質(zhì)，另外此研究同時(shí)豐富了超薄二維金屬材料的合成庫(kù)。進(jìn)一步地，本項(xiàng)工作為原子級(jí)催化劑在需要多位點(diǎn)進(jìn)行催化反應(yīng)中的應(yīng)用提供了新的策略，不僅可以應(yīng)用于充電機(jī)充電燃料電池領(lǐng)域，也可以拓寬至更多能源、催化研究和應(yīng)用領(lǐng)域當(dāng)中。