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【導(dǎo)言】

近年來(lái)，充電機(jī)充電鋰離子電池（LIBs）在新能源轎車(chē)領(lǐng)域的需求日積月累，亟需人們研宣布兼具高能量密度和長(zhǎng)運(yùn)用壽命的動(dòng)力充電機(jī)充電蓄電池。技能層面而言，充電機(jī)充電蓄電池的能量密度首要取決于正極、負(fù)極資料之間的電壓差和資料的比容量（mAh/g或mAh/L）。因而，廣泛的科學(xué)研討致力于開(kāi)發(fā)高電壓的正極資料，或許研制高容量的負(fù)極資料，以期代替低理論容量的商業(yè)石墨負(fù)極資料（372mAh/g）?；诖?，兼具高比容量（1494 mAh/g）、適中電化學(xué)窗口、環(huán)境友好的SnO2負(fù)極資料，踏上了進(jìn)軍鋰電儲(chǔ)能界的征程，其嵌鋰脫鋰的機(jī)制為：（1）可逆轉(zhuǎn)化反響（該進(jìn)程發(fā)生的放電容量731mAh/g）， ；（2）Sn顆粒與鋰離子合金化反響（該進(jìn)程發(fā)生放電容量763 mAh/g）， 。但是，SnO2基負(fù)極資料在后續(xù)的充電機(jī)充電蓄電池循環(huán)運(yùn)用進(jìn)程中呈現(xiàn)了其本身難以克服的問(wèn)題：（1）在不斷的嵌鋰脫鋰進(jìn)程中，SnO2活性物質(zhì)極易發(fā)生巨大的體積膨脹（~ 300%），進(jìn)而呈現(xiàn)顆粒粉化、聚會(huì)等現(xiàn)象，構(gòu)成充電機(jī)充電蓄電池的容量的不可逆丟失，進(jìn)而削減充電機(jī)充電蓄電池的運(yùn)用壽命；（2）轉(zhuǎn)化反響可逆性差導(dǎo)致充電機(jī)充電蓄電池的初度庫(kù)侖功率不盡善盡美。因而，按捺活性物質(zhì)SnO2顆粒粉化與聚會(huì)、進(jìn)步脫鋰/嵌鋰可逆反響的可繼續(xù)循環(huán)性是提高鋰充電機(jī)充電蓄電池儲(chǔ)能技能的要害。

【效果簡(jiǎn)介】

近來(lái)，華南理工大學(xué)胡仁宗（榜首作者）、朱敏教授（通訊作者）等人在Energy &Environmental Science上發(fā)表了標(biāo)題為“Inhibiting grain coarsening and inducing oxygen vacancies: the roles of Mn in achieving a highly reversible conversion reaction and a long life SnO2-Mn-graphite ternary anode”的研討效果。研討人員首要將不同質(zhì)量比的SnO2、Mn和石墨混合于球磨機(jī)中，隨后將混合物在400轉(zhuǎn)/分鐘的轉(zhuǎn)速條件下進(jìn)行機(jī)械球磨，制備了SnO2-x wt% Mn（x=30、40、50）混合物資料和新穎的SnO2-Mn-石墨三相復(fù)合納米資料，調(diào)查了Mn作為添加劑對(duì)SnO2基負(fù)極組成充電機(jī)充電蓄電池的電化學(xué)功能，并對(duì)三相復(fù)合資料按捺活性物質(zhì)SnO2粉化、Mn在SnO2中引進(jìn)氧空位并阻止Sn顆粒長(zhǎng)大的機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)闡述。成果標(biāo)明：（1）在SnO2-Mn混合物電極資猜中，SnO2-30Mn展現(xiàn)出優(yōu)秀的循環(huán)安穩(wěn)功能，在1A/g的電流密度下和充放電循環(huán)900次后，充電機(jī)充電蓄電池容量依然與初始容量相差無(wú)異；（2）對(duì)SnO2-Mn-石墨三相納米資料而言，充電機(jī)充電蓄電池的均勻初度庫(kù)侖功率約77%；在0.2A/g電流密度下，負(fù)極資料可獲得850mAh/g安穩(wěn)的放電容量；在2A/g高電流密度下，充電機(jī)充電蓄電池充放電循環(huán)1000次后，庫(kù)倫功率依然高達(dá)99.7%，且可以堅(jiān)持溫文的電化學(xué)窗口規(guī)模（0.01~2.4V）。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1. 充電機(jī)充電蓄電池初始充放電進(jìn)程中SnO2負(fù)極、SnO2-Mn-石墨三元負(fù)極資料相改變與結(jié)構(gòu)改變的示意圖比照

（a）充電機(jī)充電蓄電池初始充放電進(jìn)程中SnO2電極資料的相改變與結(jié)構(gòu)改變：嵌鋰進(jìn)程中伴隨著納米Sn顆粒和Li2O的發(fā)生，在熱誘導(dǎo)重結(jié)晶和高外表能的唆使下，納米Sn顆粒極易粗化、聚會(huì)成大顆粒，削減Sn/Li2O的相界面，進(jìn)而導(dǎo)致在后續(xù)的脫鋰進(jìn)程中僅有小部分的Sn轉(zhuǎn)變?yōu)镾nO2，大大阻止了嵌鋰/脫鋰可逆轉(zhuǎn)化反響（ ）的進(jìn)行；

（b）三元SnO2-Mn-石墨電極資料在可逆脫鋰嵌鋰轉(zhuǎn)化進(jìn)程中的結(jié)構(gòu)和相改變：作為“屏障”的Mn顆粒有用地阻止了納米Sn顆粒傳輸途徑，進(jìn)而消除了Sn顆粒粉化和聚會(huì)的可能性。此外，納米Sn與Mn極易構(gòu)成金屬化合物SnxMny，也可以有用地按捺Sn顆粒的粉化和聚會(huì)。

2. SnO2–x wt% Mn混合物電極資料的XRD和SEM表征

（a）SnO2-x wt% Mn (x = 30、40 and 50)混合物電極資料的XRD圖譜；

（b-d）別離為SnO2-30Mn、SnO2-40Mn和 SnO2-50Mn 三種混合物電極資料的SEM圖（其間的比例尺均為1um）。

3. Mn作為添加劑對(duì)SnO2基負(fù)極資料組成充電機(jī)充電蓄電池的電化學(xué)功能影響

（a）SnO2、SnO2-30Mn、SnO2-40Mn和 SnO2-50四種負(fù)極資料別離組成充電機(jī)充電蓄電池時(shí)的充電機(jī)充電蓄電池初始充放電曲線；

（b）初度庫(kù)倫功率的比照；

（c）0.2A/g電流密度、 0.01~3.0V作業(yè)電壓區(qū)間和200次循環(huán)條件各充電機(jī)充電蓄電池放電容量的改變；

（d）SnO2-30Mn電極在0.2A/g電流密度下充放電循環(huán)50、100、150和200次后的電化學(xué)功能曲線；

（e）SnO2-30Mn電極在2A/g電流密度下充放電循環(huán)1000次進(jìn)程中充電機(jī)充電蓄電池容量和庫(kù)倫功率的改變。

4. SnO2-Mn-石墨三元負(fù)極資料的SEM、XRD、拉曼和XPS表征

（a-b）SnO2-Mn-石墨資料的SEM圖（其間b圖為a圖的部分?jǐn)U大圖，比例尺別離為2 um和500 nm）；

（c）SnO2-Mn–石墨資料的XRD和拉曼表征成果；

（d）SnO2-Mn–石墨資料的XPS圖譜（上、下圖別離為Mn的2p圖譜和Sn的3d圖譜）。

5. SnO2-Mn-石墨三元負(fù)極資料的TEM表征

（a）低倍鏡下SnO2-Mn-石墨三元納米資料顆粒的調(diào)查（圖中比例尺為500 nm）；

（b）圖（a）中右上角所選方框區(qū)域的部分?jǐn)U大圖（圖中比例尺為50nm）；

（c）選區(qū)電子衍射把戲圖；

（d）圖（c）標(biāo)示紅圈SnO2顆粒的TEM暗場(chǎng)衍射圖（圖中比例尺為50nm）；

（e-f）高分辨率倍鏡下，SnO2-Mn-石墨三元負(fù)極資料的晶粒圖（圖中比例尺別離為50、10和5nm）。

6. SnO2-Mn-石墨三元負(fù)極拼裝充電機(jī)充電蓄電池的電化學(xué)功能測(cè)驗(yàn)

（a）0.2A/g電流密度和0.01~3.0v的電化學(xué)窗口條件下，SnO2-Mn –石墨資料拼裝成4種不同半充電機(jī)充電蓄電池的充電機(jī)充電蓄電池初始充放電曲線；

（b）不同充電機(jī)充電蓄電池初度庫(kù)倫功率統(tǒng)計(jì)；

（c）不同電流密度下，各充電機(jī)充電蓄電池容量循環(huán)安穩(wěn)性的調(diào)查；

（d）SnO2、SnO2-30Mn和SnO2-Mn -石墨3種負(fù)極資料在0.2A/g電流密度和0.01~3.0V的電化學(xué)窗口下，循環(huán)運(yùn)用350次庫(kù)倫功率的比照；

（e）SnO2-Mn-石墨負(fù)極資料拼裝充電機(jī)充電蓄電池循環(huán)2、150、300和400次的容量電壓微分曲線；

7. SnO2-Mn-石墨三元負(fù)極拼裝充電機(jī)充電蓄電池的循環(huán)安穩(wěn)性和可逆容量的研討

（a）SnO2、SnO2-30Mn和SnO2-Mn -石墨3種負(fù)極資料在0.2A/g的電流密度和0.01~3.0v的電化學(xué)窗口條件下，初度運(yùn)用和循環(huán)運(yùn)用150次后充電機(jī)充電蓄電池的充電曲線比照；

（b）SnO2-Mn -石墨在1A/g的電流密度、0.01~2.4 v的電化學(xué)窗口和充電機(jī)充電蓄電池循環(huán)運(yùn)用150次進(jìn)程中，充電機(jī)充電蓄電池容量在0.01~1.0、1.0~2.4和2.4~3.0V電壓區(qū)間內(nèi)充電機(jī)充電蓄電池容量的改變；

（c）SnO2-Mn -石墨在1A/g的電流密度和0.01~2.4v的電化學(xué)窗口下，循環(huán)運(yùn)用1000次進(jìn)程中充電機(jī)充電蓄電池的條件下充電機(jī)充電蓄電池容量與庫(kù)倫功率（內(nèi)插圖）；

（d）圖（c）電流密度和電化學(xué)窗口條件下，SnO2-Mn -石墨負(fù)極在0.01~1.0 v和1.0~2.4 v分段電壓區(qū)間內(nèi)充電機(jī)充電蓄電池容量的改變。

8. 充電機(jī)充電蓄電池運(yùn)用進(jìn)程中SnO2-Mn-石墨三元負(fù)極資料的離線XRD和TEM表征

（a）SnO2-Mn -石墨負(fù)極資料在初度循環(huán)進(jìn)程中，3種不同的充放電狀態(tài)下XRD圖譜；

（b）SnO2-Mn -石墨負(fù)極資料在初度、第10次、第20次、第50次循環(huán)運(yùn)用充電至1.2 v時(shí)的XRD圖譜；

（c）循環(huán)3次并充電至1.2 v，資料的選區(qū)電子衍射把戲明場(chǎng)圖（圖中比例尺為50 nm）；

（d）圖（c）內(nèi)插圖中黃色彩圓圈標(biāo)示部分的Sn（200）暗場(chǎng)圖（圖中比例尺為50 nm）；

（e）循環(huán)3次和充電至1.2 v，資料上的高倍鏡下球形Sn顆粒圖（圖中比例尺為20 nm）；

（f）循環(huán)3次和充電至1.2 v， 球形Sn顆粒露出于高能量電子束0~15min后，圖中的2個(gè)Sn顆粒結(jié)構(gòu)堅(jiān)持完好，沒(méi)有聚會(huì)現(xiàn)象的發(fā)生，進(jìn)一步證明了SnO2-Mn -石墨資猜中Mn按捺Sn顆粒長(zhǎng)大聚會(huì)的定論（圖中比例尺為5 nm）。

9.充電機(jī)充電蓄電池第3次充電至3.0v時(shí)SnO2-Mn-石墨三元負(fù)極資料的離線TEM表征及三元資料提高脫鋰嵌鋰轉(zhuǎn)化反響進(jìn)程的機(jī)制剖析

（a）SnO2-Mn -石墨負(fù)極資料TEM圖（圖中比例尺為50 nm）；

（b-c）別離為圖（a）插圖中的黃色彩圓圈標(biāo)示（SnO2(110)）和藍(lán)色彩圓圈標(biāo)示（Mn(114)）的TEM圖（圖中比例尺為50 nm）；

（d-e）SnO2和Mn晶粒的細(xì)節(jié)圖（晶面距離等，兩圖的比例尺別離為10nm、5nm）；

（f）三元資料提高脫鋰嵌鋰轉(zhuǎn)化反響進(jìn)程的機(jī)制剖析。

【小結(jié)】

選用機(jī)械球磨法混合了SnO2、Mn和石墨3種物質(zhì)，在適宜的轉(zhuǎn)速和球磨時(shí)間下，制備了SnO2-x wt% Mn（x=30、40、50）混合物負(fù)極和新穎的SnO2-Mn-石墨三元納米負(fù)極資料。探求了Mn作為添加劑對(duì)可以有用按捺電極活性物質(zhì)粉化和聚會(huì)的機(jī)制，并對(duì)三元納米負(fù)極資料富含氧空位進(jìn)行了闡述。依托于上述研討切入點(diǎn)，充電機(jī)充電蓄電池功能測(cè)驗(yàn)標(biāo)明：三元納米資料負(fù)極的充電機(jī)充電蓄電池的能量密度，循環(huán)功能以及安穩(wěn)功能得以大幅提高，該新穎三元電極資料有望成為鋰電產(chǎn)業(yè)界強(qiáng)勁的負(fù)極“提名人”。