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【導(dǎo)言】

金屬鋰因?yàn)闃O高的容量（理論比容量為3860 mA h g-1）和低電勢(shì)（?3.040 V vs. 規(guī)范氫電極），被認(rèn)為是最理想的充電機(jī)充電蓄電池負(fù)極資料。可是，與經(jīng)過構(gòu)成鋰基化合物來完成能量貯存的石墨或許硅負(fù)極不同，金屬鋰負(fù)極是經(jīng)過在電極/電解液界面處的鋰的堆積/剝離來貯存能量，這導(dǎo)致金屬鋰在電化學(xué)反響中會(huì)發(fā)作簡(jiǎn)直無限的體積改變、不穩(wěn)定的固體電解液界面膜（SEI）和構(gòu)成金屬鋰枝晶。這些問題最終會(huì)導(dǎo)致充電機(jī)充電蓄電池短路、低的庫(kù)倫功率和低的金屬鋰?yán)寐?。最近納米結(jié)構(gòu)化的集流體被用來包容金屬鋰以按捺鋰枝晶的成長(zhǎng)，進(jìn)步金屬鋰負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性?？墒牵@一戰(zhàn)略在以下幾個(gè)方面仍有待進(jìn)步，以滿意有用需求：（i）納米結(jié)構(gòu)化導(dǎo)致副反響增加，使得庫(kù)侖功率低于嵌入式負(fù)極資料；（ii）長(zhǎng)循環(huán)測(cè)驗(yàn)中金屬鋰的利用率（< 50％）有待進(jìn)步；（iii）電極可利用的面容量（< 5 mA h cm-2）有待進(jìn)步，以滿意鋰-硫、鋰-空等高能量密度充電機(jī)充電蓄電池的需求（>10 mA h cm-2）。怎么進(jìn)一步優(yōu)化集流體微觀結(jié)構(gòu)，取得滿意使用需求的高功能金屬鋰負(fù)極復(fù)合資料是金屬鋰電極研討的重要方向之一。

【效果簡(jiǎn)介】

近來，來自中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的季恒星教授課題組提出三維共價(jià)銜接的sp2雜化石墨微米管作為金屬鋰負(fù)極的集流體，以完成按捺鋰枝晶的一起，約束副反響的發(fā)作，到達(dá)金屬鋰的高效利用。這種結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)處在于（i）sp2雜化碳原子構(gòu)成的骨架結(jié)構(gòu)具有極強(qiáng)的導(dǎo)電才能；（ii）在原子尺度上共價(jià)銜接的結(jié)構(gòu)單元構(gòu)成微觀尺度下的三維塊材，極大的消除了微納結(jié)構(gòu)單元間的界面電阻；（iii）微米級(jí)骨架結(jié)構(gòu)具有優(yōu)化的比表面積，一起約束鋰枝晶和SEI的構(gòu)成。相關(guān)研討效果以“High Areal Capacity and Lithium Utilization in Anode Made of Covalently-Connected Graphite-Microtubes”為題宣布Advanced Materials上。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1 三維共價(jià)銜接的sp2雜化石墨微米管的結(jié)構(gòu)表征

（a）石墨微米管的光學(xué)相片

（b，c）石墨微米管SEM圖

（d）石墨微米管的中空截面SEM圖

（e）石墨微米管的熱重

（f）石墨微米管電導(dǎo)率丈量。

（g，h）石墨微米管的TEM和高分辯TEM

2石墨微米管、銅箔和鋰箔為集流體時(shí)電化學(xué)性質(zhì)比照

（a）石墨微米管在電流密度5 mA cm-2，面容量10 mA h cm-2下不同循環(huán)圈數(shù)的充放電曲線

（b）石墨微米管和銅箔為集流體時(shí)庫(kù)倫功率循環(huán)圖

（c）銅箔集流體在電流密度1 mA cm-2，面容量2 mA h cm-2下不同循環(huán)圈數(shù)的充放電曲線

（d）石墨微米管、鋰箔和銅箔為集流體時(shí)對(duì)稱充電機(jī)充電蓄電池循環(huán)圖。

3三維共價(jià)銜接的sp2雜化石墨微米管的電化學(xué)性質(zhì)

（a）石墨微米管在電流密度1 mA cm-2，面容量10 mA h cm-2時(shí)對(duì)稱充電機(jī)充電蓄電池循環(huán)穩(wěn)定性圖

（b）石墨微米管的倍率功能圖

（c）鋰負(fù)極循環(huán)容量和循環(huán)電流密度的功能比照?qǐng)D

4三維共價(jià)銜接的sp2雜化石墨微米管循環(huán)過程中結(jié)構(gòu)改變

（a）石墨微米管在循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)改變SEM圖

（b，c）石墨微米管、鋰箔和銅箔為集流體時(shí)循環(huán)前后的EIS圖。

5石墨微米管與磷酸鐵鋰匹配組滿足充電機(jī)充電蓄電池時(shí)的電化學(xué)功能

（a）石墨微米管和鋰箔為集流體時(shí)全充電機(jī)充電蓄電池的循環(huán)圖。

（b）石墨微米管、鋰箔為集流體時(shí)全充電機(jī)充電蓄電池的充放電曲線圖。

【小結(jié)】

本文經(jīng)過優(yōu)化金屬鋰負(fù)極集流體的微觀結(jié)構(gòu)，采用三維共價(jià)銜接的sp2雜化石墨微米管作為集流體，在按捺鋰枝晶的一起，約束副反響的發(fā)作，取得了高功能的金屬鋰負(fù)極。金屬鋰負(fù)極可以在循環(huán)面容量10 mA h cm-2，金屬鋰?yán)寐?1%的條件下，循環(huán)3000小時(shí)而沒有發(fā)作短路。即便在電流密度10 mA cm-2下，金屬鋰負(fù)極仍可完成10 mA h cm-2的面容量。這種三維共價(jià)銜接的sp2雜化石墨微米管集流體的規(guī)劃思路對(duì)其他類型的充電機(jī)充電蓄電池相同具有學(xué)習(xí)意義。